锰基柱撑粘土低温选择性催化还原(SCR)脱硝

目录
前言
第1章 绪论 1
1.1 烟气脱硝相关背景 1
1.1.1 NOx的危害、来源 1
1.1.2 NOx污染现状以及控制政策 1
1.1.3 燃煤NOx的主要控制技术 3
1.2 SCR脱硝技术以及国内外研究现状 5
1.2.1 SCR脱硝基本原理 5
1.2.2 SCR装置及技术应用现状 7
1.2.3 SCR脱硝催化剂 12
1.3 低温SCR脱硝研究进展 18
1.3.1 低温SCR脱硝催化剂 19
1.3.2 锰（MnOx）基低温SCR脱硝催化剂 25
1.3.3 低温SCR脱硝催化剂脱硝机理及动力学研究 28
1.3.4 密度泛函理论等新研究手段在低温SCR脱硝催化剂研究中的应用 32
1.4 柱撑黏土材料及其在烟气脱硝中的应用 32
1.4.1 柱撑黏土制备及性质 32
1.4.2 柱撑黏土与SCR脱硝 35
1.4.3 柱撑黏土低温SCR脱硝目的和意义 36
第2章 实验部分 38
2.1 催化剂制备仪器、气体及试剂 38
2.1.1 仪器 38
2.1.2 气体及试剂 39
2.2 脱硝实验部分 40
2.2.1 脱硝活性评价装置 40
2.2.2 脱硝活性实验过程 42
2.3 催化剂表征 43
2.3.1 比表面积测定及孔结构分析 43
2.3.2 X射线衍射光谱 44
2.3.3 X射线光电子能谱 44
2.3.4 傅里叶变换红外光谱 44
2.3.5 透射电镜 44
2.3.6 热重分析、差示扫描量热分析 45
2.3.7 NH3程序升温脱附分析 45
2.3.8 H2程序升温还原分析 45
第3章 MnOx/Ti-PILC制备及低温SCR脱硝 46
3.1 改性黏土负载型MnOx催化剂低温SCR脱硝 47
3.1.1 催化剂的制备 47
3.1.2 改性黏土负载型MnOx催化剂的低温脱硝活性 48
3.1.3 MnOx/Ti-PILC表征分析 50
3.2 MnOx/Ti-PILC催化剂制备条件 53
3.2.1 催化剂的制备 53
3.2.2 MnOx/Ti-PILC的低温SCR脱硝活性 54
3.2.3 MnOx负载量对αMnOx/Ti-PILC（500）的影响 60
3.2.4 煅烧温度对10MnOx/Ti-PILC（β）的影响 63
3.3 MnOx/Ti-PILC低温SCR脱硝 66
3.3.1 MnOx/Ti-PILC的低温SCR脱硝活性 66
3.3.2 O2浓度、空速对MnOx/Ti-PILC脱硝活性的影响 67
3.3.3 H2O和SO2对MnOx/Ti-PILC脱硝活性的影响 68
第4章 Mn-MOx/Ti-PILC低温SCR脱硝 70
4.1 添加元素对MnOx/Ti-PILC低温脱硝活性的影响 71
4.1.1 催化剂的制备 71
4.1.2 不同活性成分催化剂的低温SCR脱硝活性 71
4.1.3 添加元素对MnOx/Ti-PILC低温SCR脱硝活性的影响 72
4.1.4 Mn-MOx/Ti-PILC的氧化还原性质和表面酸量 74
4.2 M添加量对Mn-MOx/Ti-PILC低温SCR脱硝活性的影响 77
4.2.1 催化剂的制备 77
4.2.2 Ce添加量对Mn-CeOx/Ti-PILC的影响 77
4.2.3 La添加量对Mn-LaOx/Ti-PILC的影响 81
4.2.4 添加Ce、La对催化剂抗H2O抗SO2性的影响 84
4.3 Mn-CeOx/Ti-PILC低温SCR脱硝 85
4.3.1 催化剂的制备 86
4.3.2 Mn-CeOx/Ti-PILC的低温SCR脱硝活性 86
4.3.3 Mn-CeOx/Ti-PILC表征分析 88
4.3.4 脱硝活性分析与讨论 94
4.3.5 H2O和SO2对Mn-CeOx/Ti-PILC的影响 95
4.4 低温SCR脱硝动力学 96
4.4.1 E-R机理动力学 97
4.4.2 L-H机理动力学 98
4.4.3 幂函数动力学 99
第5章 MnOx/M-PILC低温SCR脱硝 100
5.1 M-PILC负载型MnOx基催化剂低温脱硝 101
5.1.1 催化剂的制备 101
5.1.2 M-PILC负载型MnOx基催化剂的低温SCR脱硝活性 101
5.1.3 M-PILC负载型MnOx基催化剂表征分析 103
5.2 MnOx/Zr-Ce-PILC低温SCR脱硝 106
5.2.1 催化剂的制备 106
5.2.2 MnOx/Zr-Ce-PILC整体描述 106
5.2.3 MnOx/Zr-Ce-PILC的低温SCR脱硝活性 108
5.2.4 MnOx/Zr-Ce-PILC表征分析 114
5.3 Mn-CeOx/Ti-Zr-PILC低温SCR脱硝 120
5.3.1 催化剂的制备 120
5.3.2 Mn-CeOx/Ti-Zr-PILC表征分析 121
5.3.3 Mn-CeOx/Ti-Zr-PILC的低温SCR脱硝活性 123
第6章 MnOx基柱撑黏土催化剂抗H2O抗SO2性 126
6.1 SCR脱硝催化剂抗H2O抗SO2性 126
6.1.1 H2O和SO2对SCR脱硝催化剂的毒化影响机制 126
6.1.2 SCR脱硝催化剂抗H2O抗SO2性改进 128
6.1.3 H2O和SO2作用下MnOx基催化剂脱硝活性 131
6.2 Mn-CeOx/Ti-PILC抗H2O抗SO2性分析 132
6.2.1 H2O和SO2作用前后样品表征结果 132
6.2.2 分析与讨论 136
第7章 负载型MnOx催化剂抗碱（土）金属毒化性能 140
7.1 SCR脱硝催化剂抗碱（土）金属毒化性能 140
7.1.1 碱（土）金属中毒 140
7.1.2 砷中毒 141
7.1.3 铅中毒 142
7.1.4 汞中毒 142
7.2 Mn-CeOx/PILC抗碱（土）金属毒化性能 142
7.2.1 催化剂的制备 142
7.2.2 碱（土）金属对催化剂脱硝活性的影响 143
7.3 Mn-CeOx/PILC碱金属中毒机理 147
7.3.1 催化剂的制备 147
7.3.2 碱金属中毒催化剂的低温SCR脱硝活性 148
7.3.3 碱金属对催化剂理化性质的影响 150
7.4 碱金属中毒催化剂再生研究 158
7.4.1 催化剂样品的再生处理 158
7.4.2 碱金属中毒催化剂再生活性 159
第8章 结论 163
参考文献 166