大气黒碳气溶胶遥感技术及应用

第1章大气黑碳气溶胶遥感综述 大气气溶胶是对流层大气中普遍存在的非恒定化学组分的混合体，是一种分散在大气环境系统中的固态或液态的多相物质，具有众多的自然来源以及人为来源（D’Almeida et al.， 1991; Mészáros， 1999; Rahn， 1976）。近些年来，分布广泛、空间变化巨大且化学组成复杂的大气气溶胶污染已经成为我国乃至全球面临的重要问题之一（ Akimoto， 2003; Chan and Yao， 2008; Elsom， 1992; Huang et al.， 2014; Lelieveld et al.， 2015），影响全球及局地气候，制约国家经济发展，干扰人类健康生活（ Anderson et al.， 2012; Kampa and Castanas， 2008; Lave and Seskin， 2013）。因此，气溶胶已经成为大气科学领域研究的热点。作为全球大气气溶胶的主要人为来源，以黑碳气溶胶（常简称黑碳）为主的吸收性气溶胶是影响全球大气气候环境重要的因素之一（ Bond et al.， 2013; Cooke and Wilson， 1996; Haywood and Ramaswamy， 1998; Jacobson， 2001; Menon et al.， 2002; Ramanathan and Carmichael， 2008;邓雪娇等， 2011; 吴兑等 ， 2009）。目前，由于遥感平台的高覆盖性、时效性、经济性等优势，基于不同平台遥感数据的气溶胶反演是实现黑碳气溶胶观测的有效方式之一（ Bond et al.， 2013），因此，深入研究黑碳气溶胶浓度遥感定量化方法对环境变化评估具有重要的科学意义与研究前景。 1.1 大气黑碳气溶胶概述 黑碳主要由含碳化石原料和生物质原料不完全燃烧产生，是大气气溶胶的重要组成部分。黑碳气溶胶的来源可分为自然源和人为源。其中，火山爆发、森林大火等自然现象是黑碳排放的主要自然来源，此类自然现象的发生在区域或全球范围内具有一定的偶然性，因此对大气中黑碳浓度的长期背景值变化贡献较低。相反，人为源排放的黑碳更加具有广泛性和持续性。自工业革命以来，随着城市化进程的加快与世界人口数量的激增，大量的煤、石油等化石燃料被使用，进而在全球范围内造成黑碳排放的持续增加；出于农业目的的生物燃烧活动也逐渐活跃，严重影响区域空气质量；另外由汽车尾气带来的黑碳排放也成为城市大气中黑碳的重要来源。黑碳气溶胶粒子属于超细颗粒（PM1），但有别于大气气溶胶中其他形式的含碳化合物，黑碳对可见光和部分红外光谱的强吸收能力是大气辐射传输中的一个显著特点，远超其他类型的气溶胶粒子。黑碳气溶胶排放至大气后，会经历区域甚至洲际的传输过程，并通过干湿沉降作用降落到地球表面。尽管这一过程的周期十分短（ 1天到 1周左右），但通常会与含有其他物质的大气气溶胶粒子发生混合生长，在大气中发生各种化学和光化学反应、非均相反应以及气粒转化过程，造成其粒子大小、化学成分和光学特性的剧烈变化，从而对气候环境产生直接或间接的影响。 1.1.1 黑碳气溶胶对气候变化的影响 大气气溶胶是影响全球以及区域气候变化的重要因素之一（Hansen et al.， 1997; Sokolik and Toon， 1996）。不同混合态的气溶胶颗粒对不同波段光的吸收、散射和反射效应，可对气候环境产生直接或间接的影响，主要体现在直接辐射强迫和间接辐射强迫两个方面（Charlson et al.， 1992; Haywood and Boucher， 2000; Haywood and Ramaswamy， 1998）。黑碳作为一种强吸收性气溶胶，在上述两种效应中均占有重要地位。 在地球表面-大气系统中，气溶胶对短波辐射以及长波辐射的直接散射或吸收作用，直接导致地表、大气层中以及大气顶层的太阳辐射能的变化，从而影响地气收支辐射平衡（Bellouin et al.， 2005; Bond et al.， 2013; Jacobson and Mark， 2001）。大气中的黑碳气溶胶含量不高（通常小于 15%），但由于黑碳气溶胶在整个太阳光谱内具有很强的吸收，是大气气溶胶中太阳辐射的主要吸收体。一般认为，黑碳气溶胶是全球大气系统中仅次于二氧化碳的增温成分，约是 CO2增温能力的三分之一，大大超越了其他温室气体和气溶胶等大气成分对全球的增温效应。此外，黑碳气溶胶粒子与硫酸盐、硝酸盐和有机物等气溶胶粒子混合，产生更加强烈的吸收放大效应，抵消了大部分的气溶胶致冷效应（Jacobson， 2001; Tripathi et al.， 2005; Yang et al.， 2017）。现有研究指出，由黑碳气溶胶造成的直接辐射强迫约为 0.17～1.48W/m2（Bond et al.， 2013），其中中国排放的黑碳气溶胶对全球辐射强迫的影响约占 14%，对全球造成约 +0.09W/m2的辐射强迫（ Li et al.， 2016），这一辐射强迫已显著影响全球及区域的气候、天气现象以及大气环境。 高浓度的黑碳气溶胶对云的特性产生作用，影响云的温度及云凝结核作用（ Sun and Ariya， 2006）。通过改变云微物理以及辐射性质，黑碳气溶胶影响大气及地面温度、云的生命周期以及区域降水，间接影响区域气候环境（Haywood and Boucher， 2000; Jones et al.， 1994; Yang et al.， 2017a）；高空的黑碳气溶胶加热上层大气温度形成逆温，进一步导致气溶胶在近地面层的堆积，恶化区域空气质量与环境气候；此外，当黑碳气溶胶沉降在冰雪等高反照率表面上时，会降低原有的冰雪反照率，从而增加地表温度并减少积雪，进一步破坏地气辐射收支平衡（ Flanner et al.， 2007; Hadley and Kirchstetter， 2012）。这种效应在南北极及喜马拉雅冰川上将造成严重的气候环境恶化，加速冰川融化速度，从而导致全球的极端天气环境以及气候异常（ Ming et al.， 2009; Ramanathan and Carmichael， 2008）。 1.1.2 黑碳气溶胶对人体健康的影响 气溶胶对人体健康具有严重危害，威胁着人类生存与可持续发展。研究表明，自工业革命以来，人类对于煤炭化石燃料的需求增高，黑碳气溶胶浓度也随着工业化进程而增长，从而造成严重的大气污染。这种超细颗粒物质对人体的危害极大，特别是直径小于 5μm的含碳气溶胶颗粒容易被吸入人体，直接进入支气管，干扰肺部的气体交换，引发包括哮喘、支气管炎和心血管病等方面的疾病，对人的呼吸系统产生重要影响（ Kampa and Castanas， 2008）。此外，含碳气溶胶在空气中具有很强的吸附性，能吸附很多致癌、致畸的有毒有害的重金属元素外壳。这些有害气体、重金属等致癌物质溶解在血液中，直接影响大脑、肝脏心脏等其他人体器官，造成死亡。同时，含碳气溶胶还会夹杂如细菌、病毒、病菌等一部分具生物活性的气溶胶，给人体健康带来巨大的危害（ Anenberg et al.， 2012; Heinrich et al.， 1995; Lelieveld et al.， 2015）。 1.2 黑碳气溶胶浓度探测研究进展概述 快速有效地分析大气黑碳气溶胶的时空分布和含量水平，有助于锁定大气污染物的来源，提高黑碳气溶胶辐射效应估计的准确性，掌握气溶胶成分及区域污染特征，为政府制定合理的大气污染防治措施提供重要依据。当前获得黑碳成分含量的几种常见方法有现场化学采样、扫描电镜分析和化学模式模拟等。自 20世纪 60年代以来，遥感技术逐渐兴起，通过人造卫星、飞机或地面传感器对远距离目标所辐射或者反射的电磁波信号进行成像，根据电磁波与辐射传输理论判定地球大气环境与资源特性。相比传统实验室采样方法，遥感数据获取相对简单，可以在不破坏气溶胶原始状态下反演整层大气气溶胶的瞬时参数信息，在黑碳气溶胶浓度探测研究中具有很大的应用和发展潜力。目前，利用遥感数据获取大气气溶胶光学特性的方法已趋于成熟，但对于气溶胶组分浓度反演的相关研究还较为薄弱。针对黑碳气溶胶的主要研究方向有基于地基遥感手段的黑碳气溶胶分类研究、基于地基遥感手段的黑碳气溶胶浓度反演研究与基于卫星遥感手段的气溶胶吸收特性反演研究等。 1.2.1 大气黑碳气溶胶浓度获取方法概述 传统的化学采样利用滤膜进行气溶胶颗粒物采样收集和化学分析，获得气溶胶颗粒物中的各种气溶胶化学成分（ Jimenez et al.， 2003）。而扫描电镜方法通过对样品表面材料的物质进行微观成像，从而对其显微组织性貌进行观察和成分分析（Ebert et al.， 2002; Kresge et al.， 1992; Li and Shao， 2009）。这两种离线分析技术能够有效获取大气气溶胶化学成分信息，但存在较大的局限性。一方面，现场采样方法操作烦琐，为避免滤膜基体的干扰问题，通常需要长时间采样收集，并且需要带回实验室进行分析，其结果空间覆盖能力较低；另一方面，被收集的样品在被分析前的那段时间内通常会发生一些物理或化学性质的变化，如挥发、结晶、发生气-粒转化反应等，难以反映气溶胶粒子初始特性，并且容易受到人为操作的影响，造成化学成分分析的较大误差。 为了解决传统气溶胶化学组分实验室判定方法的局限性，各种实时的在线颗粒物化学组分监测仪器相继出现，如气溶胶质谱仪（ aerosol mass spectrometer， AMS），能够同时测定包括有机组分和无机组分的亚微米级别结果，在大气颗粒物以及灰霾监测研究中被广泛应用（ DeCarlo et al.， 2006; Drewnick et al.， 2005; Jayne et al.， 2000）。此外，诸如颗粒物化学组分在线检测仪（ aerosol chemical speciation monitor， ACSM）、蒸汽喷射气溶胶采样器（steam jet aerosol collector， SJAC）和移动式离子色谱仪（mobile ion chromatograph， 通称 MOBIC）等气溶胶在线测量技术，能够避免传统采样方法中由于易挥发物和人为操作造成的化学变化，可以实现气溶胶组成成分的准实时分析，自动化程度高，采样效率高，但是相比于传统采样方法，其精度相对较低，测量误差约为 5%～10%（0.05～ 50μg/m3）（Khlystov et al.， 1995; Ng et al.， 2011; Sun et al.， 2012）。 大气化学传输模式模拟是目前获取大气黑碳气溶胶浓度、分析其气候环境效应的主流方法与手段之一。基于计算机的高性能计算，结合大气动力学和化学过程来描述大气过程，通过数值模拟的方法再现黑碳气溶胶在一维垂直、二维平面甚至三维立体面上的分布与贡献（ Collins et al.， 2001; Ginoux et al.， 2001; Takemura et al.， 2005）。目前，不同尺度的大气化学传输模式可以对区域乃至全球气溶胶组分浓度的空间分布进行模拟，并开展环境气候效应评估。大气化学传输模式具有全球及区域尺度大气气溶胶成分的源汇评估、历史过程再现和未来预测等其他手段不具备的优势。尽管如此，大气模式的模拟结果精度很大程度上受到气溶胶源排放清单、气象数据等输入资料准确性等因素影响，在实际应用中难以保证模型输入与真实世界的一致性。 1.2.2 气溶胶类型识别研究进展 作为大气气溶胶的先验知识及标定验证数据，基于太阳-天空辐射计观测的气溶胶类型遥感在近年来得到了初步开展与应用（李正强等 ， 2019）。Dubovik等（2002）利用地基站点观测