人工合成锆石固化核素与稳定性评价

目录
第1章 放射性废物的概述 1
1.1 放射性废物的来源 1
1.1.1 天然放射性物质 1
1.1.2 核工业产生放射性废物 4
1.1.3 军用核燃料循环产生放射性废物 11
1.1.4 非核燃料循环产生放射性废物 11
1.2 放射性废物的特性 12
1.2.1 放射性废物的核素类型 12
1.2.2 放射性废物的放射性活度 12
1.2.3 放射性废物的毒性 13
1.2.4 放射性废物的热效应 14
1.3 放射性废物的分类 14
1.4 放射性废物处理处置原则与理念 17
1.4.1 基本原则 17
1.4.2 现代理念 18
1.5 高放废物的处理策略 19
1.5.1 安全处理方法 21
1.5.2 多重屏障体系可分为两大屏障 21
1.5.3 面临的挑战 22
1.6 人造岩石固化放射性废物 24
1.6.1 人造岩石固化法的提出 24
1.6.2 人造岩石固化体的类型与性能 25
1.6.3 人造岩石固化体的合成方法 28
1.7 人造岩石固化体的稳定性 32
1.7.1 人造岩石固化体的化学稳定 32
1.7.2 人造岩石固化体的辐照稳定 34
参考文献 36
第2章 人工合成锆石作为模拟锕系核素固化基材研究 41
2.1 人工合成锆石的结构 41
2.2 人工合成锆石的理化性质 42
2.3 人工合成锆石作为模拟锕系核素固化基材选择依据 42
2.4 人工合成锆石合成方法 43
2.5 人工合成锆石固核机理 45
2.6 人工合成锆石稳定性研究 46
参考文献 47
第3章 微波烧结人工合成锆石固化体 50
3.1 概述 50
3.2 固化体制备 51
3.2.1 固化体制备的实验设计 51
3.2.2 固化体的微波烧结 52
3.3 固化体表征 53
3.4 结果与讨论 53
3.4.1 固化体物相分析 53
3.4.2 固化体结构分析 55
3.4.3 人工合成锆石的合成率 56
3.5 人工合成锆石固化体微波烧结机理 58
3.6 小结 59
参考文献 59
第4章 熔盐法合成人工合成锆石固化体 61
4.1 概述 61
4.2 固化体制备 62
4.2.1 固化体制备的实验设计 62
4.2.2 固化体的熔盐法合成 63
4.3 固化体表征 64
4.4 结果与讨论 64
4.4.1 固化体物相分析 64
4.4.2 固化体结构分析 67
4.5 人工合成锆石固化体熔盐合成机理 69
4.6 小结 69
参考文献 70
第5章 溶胶-凝胶法合成人工合成锆石固化体 71
5.1 概述 71
5.2 实验部分 72
5.3 结果和讨论 73
5.3.1 固化体物相演变 73
5.3.2 固化体微观结构 76
5.4 小结 77
参考文献 77
第6章 水热辅助溶胶-凝胶法合成人工合成锆石三价模拟锕系核素固化体及其化学稳定性 79
6.1 概述 79
6.2 实验部分 80
6.3 结果与讨论 81
6.3.1 固化体物相演变 81
6.3.2 固化体形貌及微观结构 87
6.3.3 固化体化学稳定性 90
6.4 小结 90
参考文献 91
第7章 水热辅助溶胶-凝胶法合成人工合成锆石多核素固化体及其化学稳定性 94
7.1 概述 94
7.2 实验部分 96
7.3 结果与讨论 97
7.3.1 XRD分析 97
7.3.2 拉曼分析 103
7.3.3 微观形貌分析 105
7.3.4 化学稳定性分析 107
7.4 小结 111
参考文献 112
第8章 人工合成锆石对三价模拟锕系核素的固化行为及其化学稳定性 116
8.1 概述 116
8.2 实验部分 117
8.3 结果与讨论 118
8.4 小结 123
参考文献 123
第9章 锆石基四价模拟锕系核素固化体的物相演变及其化学稳定性 126
9.1 概述 126
9.2 实验部分 126
9.3 结果与讨论 127
9.3.1 Ce固溶量对固化体Zr1?xCexSiO4(0≤x≤0.1)物相结构的影响 127
9.3.2 Ce固溶量对固化体微观结构及形貌的影响 130
9.3.3 锆石基固化体Zr1?xCexSiO4(x=0， 0.042)的化学稳定性 132
9.4 小结 135
参考文献 135
第10章 人工合成锆石对混合价态(三、四价)模拟锕系核素固化行为 136
10.1 概述 136
10.2 实验部分 137
10.3 结果与讨论 139
10.3.1 固化体物相结构分析 139
10.3.2 固化体微观结构及致密性分析 145
10.4 小结 148
参考文献 148
第11章 锆石基固化体的抗α射线辐照稳定性 151
11.1 概述 151
11.2 实验部分 152
11.3 结果与讨论 153
11.3.1 XRD及GIXRD分析 153
11.3.2 拉曼光谱分析 158
11.3.3 SEM/EDS分析 160
11.3.4 化学稳定性分析 161
11.4 小结 162
参考文献 163
第12章 人工合成锆石Pu固化体结构及稳定性影响 165
12.1 概述 165
12.2 计算方法 165
12.3 Pu掺杂量对ZrSiO4结构的影响 167
12.3.1 电子转移 167
12.3.2 晶格畸变 170
12.3.3 形貌转变 171
12.4 小结 172
参考文献 173
第13章 **性原理研究人工合成锆石中不同电荷缺陷的结构与能量 176
13.1 概述 176
13.2 计算方法 177
13.3 结果与讨论 179
13.3.1 锆石的结构和性质 179
13.3.2 单空位的形成能 180
13.4 小结 189
参考文献 189
第14章 结论与展望 193
14.1 结论 193
14.2 展望 195
参考文献 199
附：发表的相关论文 201